1961-1968: Allman Joys og Hour GlassRediger
Brødrene begyndte at spille offentligt i 1961 og sluttede sig til eller dannede en række lokale grupper. Omkring dette tidspunkt forlod Duane skolen for at fokusere på sit guitarspil. Hans tidlige band “The Escorts” åbnede for Beach Boys i 1965, men blev opløst, og nogle af medlemmerne dannede i sidste ende Allman Joys. Efter at Gregg blev færdiguddannet fra Seabreeze High School i 1965, tog Allman Joys på turné og optrådte i hele det sydøstlige USA, og til sidst fik de base i Nashville. Allman Joys blev til Hour Glass og flyttede til Los Angeles i begyndelsen af 1967. Her indspillede Hour Glass to albums for Liberty Records, men bandet var utilfredse. Liberty forsøgte at markedsføre dem som et popband og ignorerede bandets ønske om at spille mere blues-orienteret materiale. Hour Glass gik i opløsning i begyndelsen af 1968. Duane og Gregg tog tilbage til Florida, hvor de spillede på demosessions med 31st of February, et folkrockband, hvis trommeslager var Butch Trucks. Gregg vendte tilbage til Californien for at opfylde Hour Glass’ forpligtelser, mens Duane jammede rundt omkring i Florida i månedsvis, men fik ikke gang i et andet band.
Duane begyndte at lære at spille slideguitar på sin fødselsdag i 1968. Han var ved at komme sig efter en skade på sin venstre albue, som han havde pådraget sig ved et fald fra en hest. Gregg kom med en fødselsdagsgave til ham, debutalbummet af Taj Mahal, og en flaske Coricidin-piller. Han efterlod dem på verandaen og ringede på klokken, da Duane var vred på ham på grund af skaden. “Omkring to timer efter, at jeg var gået, ringede min telefon,” husker Gregg. “‘Lillebror, lillebror, lillebror, kom herover nu!'” Duane havde hældt pillerne ud af Coricidin-flasken, vasket etiketten af og brugte den som slide til at spille med på albumnummeret “Statesboro Blues” (på indspilningen spilles slide-guitaren af Jesse Ed Davis). “Duane havde aldrig spillet slide før”, sagde Gregg senere, men “han tog den bare op og begyndte at brænde den”. Han var et naturtalent.” Sangen blev en del af Allman Brothers Band’s repertoire, og Duanes slide-guitar blev afgørende for deres lyd. På grund af hans brug af Coricidin-medicinflasken fra begyndelsen af 1970’erne, som ikke længere fremstilles, er replikaer af Coricidin-flasker nu populære blandt slideguitarspillere, der kan lide dens glasagtige fornemmelse og lyd.
1966-1969: SessionsmusikerRediger
Allmans første store indspilningssession fandt sted i Nashvilles RCA Studio “B” i Nashville. Producenten Tony Moon var ved at indspille The Vogues første album, efter at hans succesfulde “5 “O’Clock World” gik på Top 5, og det var blevet indspillet i samme studie. Han hyrede Allman til at spille på flere sider, da han ønskede en mere rocket lyd. Dette var i begyndelsen af 1966, 2 år før Duanes Alabama-succes som sideman. The Allman Joys var husbandet på The Briar Patch i Nashville på det tidspunkt. Allmans spil på de to Hour Glass-plader og en Hour Glass-session i begyndelsen af 1968 i FAME Studios i Muscle Shoals, Alabama, fangede Rick Halls øre, ejeren af FAME. I november 1968 købte Hall Allmans kontrakt for 10.000 dollars. Allman, der var træt af begrænsningerne i studiet, kunne spille på sit første album som sessions-ass sammen med Wilson Pickett. Allmans arbejde på dette album, Hey Jude (1968), fik ham ansat som fuldtidssessionmusiker på Muscle Shoals og gjorde ham kendt af andre musikere, bl.a. Eric Clapton, som senere sagde: “Jeg husker, at jeg hørte Wilson Picketts ‘Hey Jude’ og blev forbløffet over leadbreaken i slutningen. Jeg måtte vide, hvem det var med det samme – lige nu.”
Allmans præstation på “Hey Jude” imponerede Atlantic Records’ producer og direktør Jerry Wexler, da Hall spillede den over telefonen for ham. Wexler købte straks Allmans pladekontrakt af Hall og ønskede at bruge ham på sessioner med Atlantic R&B-artister. Mens Allman var på Muscle Shoals, spillede han på indspilninger med adskillige kunstnere, herunder Clarence Carter, King Curtis, Aretha Franklin, Laura Nyro, Wilson Pickett, Otis Rush, Percy Sledge, Johnny Jenkins, Boz Scaggs, Delaney & Bonnie, Doris Duke og jazzfløjtenist Herbie Mann. Til sine første sessioner med Franklin rejste Allman til New York, hvor han i januar 1969 gik som publikum til Fillmore East for at se Johnny Winter og fortalte Muscle Shoals-guitaristen Jimmy Johnson, at om et år ville han stå på den scene. I december samme år spillede Allman Brothers Band faktisk på Fillmore.
1968: Rediger
Spørgsmålet om, hvordan bandet blev dannet, svarede Duane: “Meget langsomt, jeg var i Muscle Shoals, og jeg tog ned til Jacksonville og jammede med Berry og Dicky. Jaimoe kom med mig fra Muscle Shoals, han er oprindeligt fra Macon. Gregg var i Californien, og Butch var i Jacksonville, hvor vi alle mødtes og jammede i et par måneder for at sammensætte sange og sådan noget. Vi manglede bare en sanger, og Gregg var den rette. To uger efter Gregg kom tilbage fra Californien tog vi op til New York og indspillede der. Vi spillede aldrig en koncert, før vi optog vores første album.”
Mens Allman boede i Macon, mødte han Donna Roosman, som fødte hans andet barn, Galadrielle. Parrets forhold sluttede snart. Han havde tidligere haft et forhold med Patti Chandlee, som resulterede i fødslen af en datter, som blev født døv.
1969-1971: Succes med Layla og At Fillmore EastRediger
The Allman Brothers Band gik hen og blev en af de mest indflydelsesrige rockgrupper i 1970’erne. George Kimball, der skrev i Rolling Stone i 1971, beskrev gruppen som “det bedste forbandede rock and roll-band, som dette land har produceret i de sidste fem år”. Efter måneders uafbrudt øvning og koncerter uden Gregg, herunder gratis koncerter i Central City Park i Macon og Piedmont Park i Atlanta, manglede de blot en sanger/organist, og Duane vidste, hvem han ville have. Da Gregg kom tilbage fra Californien, lagde gruppen sig fast på bandnavnet og var klar til at indspille. Deres debutalbum, The Allman Brothers Band, blev indspillet i New York i september 1969 og udgivet et par måneder senere. Midt i en intens turné begyndte arbejdet i Macon og Miami (i Atlantic South-Criteria Studios) og lidt i New York på bandets andet album, Idlewild South. Idlewild South, der hovedsagelig blev produceret af Tom Dowd, blev udgivet i august 1970 og brød ny vej for dem ved at komme ind på Billboard-listerne.
Efter en koncert i Miami i august, som Eric Clapton og de andre medlemmer af Derek and the Dominos overværede, tog de to bands tilbage til Criteria-studios i Miami, hvor Dominoes var i gang med at indspille Layla and Other Assorted Love Songs. Medlemmer af begge grupper jammede, hvorefter Allman og Clapton blev oppe hele natten og udvekslede og viste hinanden deres yndlingsnumre og opdagede, at de havde et dybt og instinktivt forhold til hinanden. Allman deltog i indspilningen af de fleste af albummets numre og bidrog med nogle af sine mest kendte værker. Han forlod dog aldrig Allman Brothers Band, selv om han blev tilbudt en fast stilling hos Clapton. Allman turnerede aldrig med Derek and the Dominos, men han optrådte i hvert fald to gange med dem, nemlig den 1. december 1970 i Curtis Hixon Hall i Tampa (Soulmates LP) og dagen efter i Onondaga County War Memorial i Syracuse, New York. Det er uklart, om han også optrådte med dem den 20. november 1970 på Santa Monica Civic Auditorium i Santa Monica, Californien, hvor guitaristen Delaney Bramlett optrådte med bandet.
I et interview fortalte Allman lytterne, hvordan man kunne se, hvem der spillede hvad: Eric spillede Fender-partierne og Duane spillede Gibson-partierne. Han fortsatte med nonchalant at bemærke, at Fenderen havde en mere gnistrende lyd, mens Gibson producerede mere af et “full-tilt screech”. Clapton skrev senere i sin selvbiografi, at han og Allman var uadskillelige under sessionerne i Florida; han talte om Allman som “den musikalske bror, jeg aldrig havde haft, men som jeg ville ønske, jeg havde haft”
The Allman Brothers fortsatte med at indspille At Fillmore East i marts 1971. I mellemtiden fortsatte Allman med at bidrage med sessionsarbejde til andre kunstneres album, når han kunne. Ifølge Skydog: The Duane Allman Story, kom han spontant ind ved optagelsessessioner og bidrog til det, der blev optaget den pågældende dag. Han modtog kontant betaling, men ingen optagelseskreditter, hvilket gør det praktisk talt umuligt at udarbejde en komplet diskografi over hans værker.
Allman var kendt for sine melodiske, udstrakte og opmærksomhedsskabende guitarsoloer. I denne periode var to af hans erklærede indflydelser Miles Davis og John Coltrane. Han sagde, at han havde lyttet intenst til Davis’ Kind of Blue i to år.
Da Allmans karakteristiske elektriske bottleneck-lyd begyndte at modnes, udviklede den sig til den musikalske stemme for det, der kom til at blive kendt som Southern rock, og den blev taget op af andre slideguitaristere, herunder hans bandkammerat Dickey Betts (efter Allmans død), Derek Trucks, Gary Rossington fra Lynyrd Skynyrd og Joe Walsh. Duane lærte også en ung Don Felder at spille slide.